Der Ort wurde um 1200 von den Rüden von Rüdenau gegründet. Von seiner Anlage her ist es ein Haufendorf inmitten einer runden Rodungsinsel auf einem Hochplateau am Rande des Odenwaldes mit einem einzigartigen Rundblick auf die Höhen von Spessart und Odenwald. Bei klarer Sicht sieht man bis zum Bogelsberg. Das Dorf gehörte zum Kloster Amorbach und damit zum Erzbistum Mainz. Das Dorfwappen spiegelt die Geschichte des Ortes wider: das Kreuz des Ritterordens, den Rüdenkopf mit dem Stachelhalsband für die Rüden von Rüdenau und das Rad für Kurmainz. Nach dem Dreißigjährigen Krieg war der Ort ausgestorben und wurde nach den Kriegswirren neue besiedelt. 1803 wurden die Fürsten von Leiningen Territorialherren. 1806 wurde Mainbullau badisch, 1810 hessisch und 1816 schließlich bayrisch. Sehenswert ist die St. Katharinenkirche, deren 1. Bauphase ins 13. Jahrhundert zurückgeht und in der gotische Malereien zu sehen sind. Südlich von Mainbullau, oberhalb der steilen Abbruchkante zum Ohrnbachtal, befindet sich eine Wochenendsiedlung. Im Laufe der Jahre hat sich diese Anlage ganz allmählich in eine Wohnsiedlung umgewandelt, die heute von vielen Bewohnern als Hauptwohnsitz genutzt wird. Die Zahl der dort lebenden Personen ist mit 150 ebenso groß wie die des Dorfes.
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